程序強化 (Process intensification，PI)是工業界進步的推手之一， Keil et al. (2018)[1]整理了程序強化的途徑，如圖一所示，主要分為3大面向，設備強化(Equipment)、方法強化(Method)以及結合前兩者所設計的製程(Plant design)。
 

圖一、程序強化架構[1]

        設備強化概念是希望能夠大幅的縮小工廠的體積，以減少設備投資與程序操作的成本，並降低工廠對周遭環境與居民生活的衝擊，而要達到此目的，工廠的體積必須縮小為現有尺寸的數十分之一至數百分之一。一般來說，可以利用兩種方式來達成此目標，首先可以提升設備本身的熱、質傳效率以縮減所需之設備體積，例如開發高效能之靜態混合器、微反應器、旋轉填充床以及旋轉盤反應器等，相較於傳統之填充塔或是攪拌槽反應器，這些設備因具有良好的熱、質傳特性，因此能夠以較小的設備體積達成相同的處理能力；其次，也可利用多功能之反應分離器，將多個單元操作設備整合成為單一設備，達成縮減程序體積的目標，例如反應蒸餾、薄膜反應器等。

單元操作在方法或設備的強化皆較著重於單元，然而程序強化不僅限於此，亦能將眼光放大至整廠，比如更進一步將目標拓展至改善製造和加工效率，降低能耗或廢棄物之生成，以達成綠色、永續性之生產技術。

因此，提出程序強化的做法旨在強調：改善傳統製造程序，節省能耗並開發綠色製程。節省能耗為減碳最直接的表現，能源消耗越少，則越趨於減碳；而開發綠色製程不僅是找尋更安全的原料或更環保的產品，更能從工程的角度探討二氧化碳捕獲後利用的經濟效益方向。

數十年前，台灣化學工業引進自動控制系統，實現了化學工業3.0之工程願景，與其他工業之生產製程相比，雖化工製程早已可透過分散式控制系統(Distributed control system, DCS)將各物流、單元操作條件等變數儲存於即時資料庫中，但由於各程序變數間存在著複雜交互作用等因素，因此並不容易利用這些數據對製程進行操作上之改善。近年，德國賦予工業4.0為智慧的製造技術境界，美國提出的manufacturing USA運動，中國製造2025以及日本工業價值連號召(Industrial value-chain initiative, IVI)等，皆企圖利用電腦技術發展人工智慧、互聯網、大數據分析等技術。伴隨著電腦硬體及資訊科技之進展，目前已可逐漸透過數據分析及AI建模等技術，對化工製程複雜且雜亂之生產數據中進行規律性分析，並結合AI技術與尖端控制方法對製程之生產進行智能化控制，逐漸落實化學工業4.0之生產模式。

化工製程之虛實整合系統(Cyber-physical system，CPS)概念，為實現化學工業4.0技術之重要核心。根據李豪業(2018)[2]所述，虛實整合系統表示其需要虛擬端(Cyber end)與實體端(Physical end)進行彼此間的溝通與相互作用，並整合虛擬及真實物理世界之信息，實現即時感知、動態控制等功能。此外，文中提及雖此虛實整合系統概念已廣泛應用於汽車道路導航、虛擬店面、搜尋引擎等，但於化工製程相關之應用上甚少。以國內既有化工廠而言，絕大多數都擁有實體端製程，但大多數製程之重要操作皆透過人工經驗進行，可能存在人員手法操作不一致、人員疏忽等因素，而導致生產品質下降。而在虛擬端製程方面，至今仍許多化工製程不存在虛擬端或者可能仍僅以簡單的經驗模式進行替代，導致化學工業4.0之技術落實較為困難。

化工4.0之核心在於虛實整合系統，然而虛實整合系統之核心為製程虛擬端之建立以及與製程實體端互動後之操作指引，如圖二所示。故本研究中心團隊近年來，逐步與產業界連結，綜合了虛擬端與實體端的需求，達到整體製程節能與強化的目標：

圖二、虛實整合系統示意圖
 

• 實體端
        實體端可行的方向便為前述程序強化方法中設備強化的部分，其中，超重力(Higee, or high gravity)技術扮演了關鍵的角色。1981年Ramshaw and Mallinson (1981)[3]首先提出超重力場的概念，並且應用於氣液之質傳系統。此概念是利用離心力場取代地球的重力場，在由旋轉產生的離心力場下，液體會形成極薄的液膜與極小的液滴，使氣、液、固之間的有效界面積增加，減低熱傳和質傳阻力，因此增加熱傳、質傳及混合的效率。超重力裝置除了最初的旋轉填充床(rotating packed bed，RPB)之外，後續又衍伸出了數種不同之設計，例如：旋轉盤反應器(spinning disk reactor，SDR)、轉子定子旋轉盤反應器(rotor-stator spinning disk reactor，RSSDR)、擋板葉片旋轉床、zig-zag RPB、split-packing RPB等，這些超重力裝置的構造與特性各不相同，因此適合應用在不同的化工程序之中。
        裝置中的觸媒則是反應的核心，欲促成完整的含反應製程，觸媒的挑選為首要之務。觸媒種類有許多，如金屬觸媒、離子交換樹脂等，不同觸媒有其環境限制，比如酯化反應通常使用離子型交換樹酯，為不耐高溫的觸媒，故在操作時須小心控制系統，並需要頻繁更換觸媒。而開發CO₂產製甲烷或甲醇類的觸媒，多為金屬觸媒，大都需要在高溫下反應；因此，投入開發耐用、轉化率高且具經濟效益的觸媒亦是必須的，如可以低溫條件下就可反應的觸媒、可以轉化結構穩定的觸媒等。
  而虛擬端製程可透過不同方式建立，分別為數據驅動模型(Data-Driven Model)、第一原理模型 (First Principle Model)或者將上述兩方法結合的混合模型(Hybrid Model)。
• 虛擬端

智能化工
      目前AI領域之深度學習(Deep Learning)技術正持續發展，而深度學習即為以類神經網路 (Artificial Neural Network, ANN)為架構，對資料進行規律學習的演算法，故類神經網路模型隸屬於數據驅動模型的一種。由於AI模型對於複雜系統具良好的擬合能力，故於近期研究中，學者們紛紛將此工具應用於化工製程虛擬端之建立。然而，智能操作指引之概念乃是透過虛擬端計算出給予實體端製程之操作指引，並根據實際操作行為以及實體端製程之結果回饋，再給予虛擬端重新進行計算，形成一個回饋環路，實現實時(Real time)地操作指引功能。上述概念為結合以AI數據模型為主的製程虛擬端，以及智能操作指引，實現化工4.0生產模式。
製程模擬與最佳化分析
      本分項旨在針對多種不同的二氧化碳轉化途徑，進行系統性的分析。二氧化碳再利用 (CO₂ Utilization)技術，為國家追求淨零排放(net zero emission)目標之技術關鍵之一。其核心概念，再於將工業上捕獲下之二氧化碳，再次轉化為可用的化學品。此不僅可減少生產化學品時所投入的化石燃料，亦可促進環境中的資源回收與循環[4]。
     在探討二氧化碳轉化流程時，主要有兩項考量[5]。首先是理論減碳量 (theoretical uptake)，其表示出若現今所需的該產物，可全數以二氧化碳做為原料生產，則理論上可減去多少二氧化碳。此指標受兩項因子影響，包括與單位轉化量 (specific uptake)、以及產物之年產量 (annual production rate)。前者可由反應式的計量係數推得，其表示每產生一單位產物，理論上可轉化多少單位之二氧化碳。在針對二氧化碳轉化流程評估時，選擇理論減碳量大的路徑，不論是對於短期、長期而言，都有較為明顯的影響。
    上述考量，第二為所提出的二氧化碳轉化流程，雖以二氧化碳作為原料，但實際上是否真的可達成淨減碳。此關鍵是在於生產進行中，不論是反應或是分離，接需要加入不同的冷、熱源，故其帶來的間接碳排，亦需要納入考量。基於近期研究，當反應系統中有共沸物生成、反應系統中轉化程度不高、或是所需反應物過量比甚大時，皆有可能使得間接排放量大於二氧化碳之轉化量[6]。

•  二氧化碳的轉化之目標化學品
  燃料型產品 (Fuel chemicals)
        此類產品顧名思義主要作為燃料使用，又可分為氣態與液態燃料。氣態燃料中，較受重視者有甲烷 (methane)[7]成氣(syngas)[8]二氧化碳生成之甲烷，又稱為替代天然氣 (substitute natural gas)，若製程設計與操作得宜，可產生出符合管線天然氣規格的高純度甲烷，直接替代使用。合成氣本質上為一氧化碳與氫氣的混合物，其可再進一步用於生產多種不同的化學品，包含醇類、烷烯類、酯類等。值得注意是上述不同化學品，可由不同碳氫比之合成氣來生產，此提供了工廠多元化的彈性設計。
        另一方面，液態燃料泛指高碳數的碳氫化合物，可做為不同等級的油品使用 (例如汽油、柴油等)，主要由費托反應 (Fischer-Torpsch，F-T)生產[9]費托反應的機制下，碳源將與氫氣產生一系列之反應，故反應結束後，將產生出具有碳數分布的碳氫化合物之混合物。在不同觸媒系統中，所得產物之碳數分布亦會相異。目前商用觸媒使用鐵為活性物，主要產生五碳至七碳之碳氫化合物[10]近年來亦有相當多研究，嘗試開發出新的觸媒，使費托反應產生出更具廣泛工業用途的低碳數烯烴產物[11]。
  商用化學品(Commodity chemicals)
        此類產品具有生產量大、單位價格較低之特性。主要被廣泛提及的有低碳數醇類(如甲醇、乙醇)、低碳數酸類(如甲酸、乙酸、丙烯酸)、甲醛、二甲醚等[12]述這些製程，多數可由一氧化碳做為原料。考量二氧化碳與一氧化碳具有類似的元素組成、以及幾乎相同的生產來源，在早期二氧化碳在轉化途徑的開發研究中，多選擇以這些製程作為探究之起點。此外，這類產品在工業上有大量的需求、以及廣泛的用途。若可改為由二氧化碳作為原料，減碳之效益預期相當可觀。
  高值化學品(Value-added chemicals)
        此類產品生產的目標，為將二氧化碳與其他工業原料進行轉化，以生產出較高單位價格的目標產品。值得注意的是，此類產品之分子量較大，故產生一單位之產品可帶來的減碳效益普遍較少。主要的產物中，包含碳酸酯類 (carbonates)、氨基酸酯類(carbamates)、碳醯胺類 (carbamides)等。碳酸酯類在工業上主要作為燃料添加物、溶劑、以及生產聚碳酸酯類之單體原料，其可由一單位二氧化碳與兩單位之醇類 (alcohols)生成。目前文獻上已有超過30個可行的碳酸酯類生成反應在實驗上被提出[13]括線性碳酸酯 (linear carbonates)、環形碳酸酯 (cyclic carbonates)、以及聚碳酸酯 (polycarbonates)等。
         氨基酸酯類與碳醯胺類則是常用於製藥業的原料、農業用殺蟲或殺菌劑、染料等。前者可由一單位二氧化碳與一單位醇類、一單位胺類 (amines)反應生成，而後者則是將一單位二氧化碳，與兩單位胺類反應生成。關於此兩類的化學品，目前在實驗上亦個別都有超過十個反應已被提出[14]。
         上述反應主要由非還原式路徑來進行生產，文獻上針對這些途徑，目前多僅侷限在實驗上知可行性探討，以及使用不同化學吸水劑之討論。針對整體的熱力學分析、以及製程模擬與評估，則是相當少見。

          本研究中心團隊成員包含李豪業教授、林昇佃教授、游承修助理教授等為主，過去團隊即對於上述化工製程模擬、強化與AI智能化等技術深耕多年，並持續深化產學合作及應用，合作方向包含整廠穩態模擬、預測模型與操作建議模組開發等，其次，本團隊近年對二氧化碳議題頗有研究，過去曾探討的化學品生產流程包括碳酸二甲酯(dimethyl carbonate)、碳酸二乙酯(diethyl carbanate)、碳酸二丙酯(diisopropyl carbonate)、甲醇(methanol)、甲烷(methane)等。目前正在研究中尚未發表的流程，則包含碳酸甘油酯(glycerol carbonate)、異丙基-n-苯基氨基甲酸酯 (isopropyl phenyl carbamate)、高碳醇(higher-order alcohols)、以及F-T液態燃料等。此外，分項主持人團隊盡其更擴大研究範圍，嘗試以反應之吉布士能變化，針對超過100個反應途徑進行分析。以上述成果與研究進展，應足以佐證分該團隊之研究能力。團隊成員近年科技部研究計畫績效則有反應蒸餾製程模擬設計、節能、智能型化工虛實整合製程技術開發。此外，近年來則有與台灣化學纖維股份有限公司、國精化學股份有限公司、台灣聚合化學品股份有限公司、台達化學股份有限公司、臺灣永光化學工業股份有限公司、中國鋼鐵股份有限公司等化工製程優化、智能化、節能之產學合作研究，相關產學合作有著多件技術移轉授權。
 

圖三、製程節能與強化

[1] F. J. Keil, Process intensification. Reviews in Chemical Engineering, 34(2), 135-200. 2018.
[2] 李豪業(2018)。虛實系統的概念與化工製程上的應用，化工，第65卷第2期
[3] C. Ramshaw, R. H. Mallison, Mass Transfer Process. U.S. Patent 4,383,255, 1981.
[4] A. Saravanan, P.S. Kumar, D.V.N. Vo, S. Jeevanantham, V. Bhuvaneswari, V.A. Narayanan, P.R. Yaashikaa, S. Swetha, B. Reshma, A comprehensive review on different approaches for CO2 utilization and conversion pathways, Chem Eng Sci, 236 (2021).
[5] R. Chauvy, N. Meunier, D. Thomas, G. De Weireld, Selecting emerging CO2 utilization products for short- to mid-term deployment, Appl Energ, 236 (2019) 662-680.
[6] C.T. Lee, C.C. Tsai, P.J. Wu, B.Y. Yu, S.T. Lin, Screening of CO2 utilization routes from process simulation: Design, optimization, environmental and techno-economic analysis, J Co2 Util, 53 (2021).
[7] Z. Uddin, B.Y. Yu, H.Y. Lee, Evaluation of alternative processes of CO₂ methanation: Design, optimization, control, techno-economic and environmental analysis, J Co2 Util, 60 (2022).
[8] G.Q. Cao, R.M. Handler, W.L. Luyben, Y. Xiao, C.H. Chen, J. Baltrusaitis, CO₂ conversion to syngas via electrification of endothermal reactors: Process design and environmental impact analysis, Energ Convers Manage, 265 (2022).

[9] G.Y. Zang, P.P. Sun, A.A. Elgowainy, A. Bafana, M. Wang, Performance and cost analysis of liquid fuel production from H-2 and CO₂ based on the Fischer-Tropsch process, J C O₂ Util, 46 (2021).
[10] B.T. Teng, J. Chang, C.H. Zhang, D.B. Cao, J. Yang, Y. Liu, X.H. Guo, H.W. Xiang, Y.W. Li, A comprehensive kinetics model of Fischer-Tropsch synthesis over an industrial Fe-Mn catalyst, Appl Catal a-Gen, 301 (2006) 39-50.
[11] T.N. Do, J. Kim, Green C-2-C-4 hydrocarbon production through direct CO₂ hydrogenation with renewable hydrogen: Process development and techno-economic analysis, Energ Convers Manage, 214 (2020).
[12] R. Chauvy, N. Meunier, D. Thomas, G. De Weireld, Selecting emerging CO₂ utilization products for short- to mid-term deployment, Appl Energ, 236 (2019) 662-680.
[13] K. Tomishige, Y. Gu, Y. Nakagawa, M. Tamura, Reaction of CO₂ With Alcohols to Linear-, Cyclic-, and Poly-Carbonates Using CeO₂-Based Catalysts, Front Energy Res, 8 (2020).
[14] K. Tomishige, M. Tamura, Y. Nakagawa, CO₂ Conversion with Alcohols and Amines into Carbonates, Ureas, and Carbamates over CeO₂ Catalyst in the Presence and Absence of 2-Cyanopyridine, Chem Rec, 19 (2019) 1354-1379.